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二茂鐵離子(Fe+)的電子自旋通常伴隨著快速自旋-晶格弛豫,需在低溫條件下獲得ESR信號,與自由電子的g因子(ge)相差較大。根據(jù)測試條件及g因子值的大小等可以來判斷ESR信號的來源,進而研究二茂鐵基化合物電子結(jié)構(gòu)、自旋密度、分子間及分子內(nèi)相互作用等。
在早期研究工作中,研究者較多地關(guān)注二茂鐵離子、取代二茂鐵離子以及聯(lián)二茂鐵離子的ESR信號。二茂鐵絡(luò)合物兼具-π配位結(jié)構(gòu),受當(dāng)時條件限制,所得分子軌道不是非常精確,但揭示了二茂鐵的電子結(jié)構(gòu),將二茂鐵離子的ESR信號與各分子結(jié)構(gòu)參數(shù)直觀聯(lián)系起來。Prins等人最早成功地用ESR技術(shù)研究Fe+,在此之前,有人在78 K溫度下進行了嘗試,但并沒有得到Fe+的信號,因為Fe+的電子組態(tài)為2E2g[(a1g)2(e2g)3]波函數(shù)中自旋-軌道和軌道角動量算符遠偏離于0,T1非常短。在更低的溫度下,由于弛豫時間變長,才有可能觀察到Fe+的ESR信號。Prins等在20 K條件下觀察到了四氟硼酸二茂鐵(Fe+·BF4–)和二茂鐵三碘化物(Fe+·I3–)在二甲基甲酰胺(DMF)和丙酮中的固溶體的ESR信號;而在20 K與78 K下均可以觀察到苯基二茂鐵離子(PhFe+)和1,1’-二苯基二茂鐵離子(DPFe+)只是78 K下其信號變寬變?nèi)酢?